| 作者： | 成海容 |
| 专业： | 环境科学 |
| 导师： | 张干 |
| 授予学位： | 硕士 |
| 授予学位单位： | 中国科学院广州地球化学研究所 |
| 关键词： | 多环芳烃 |
| 摘要： | 持久性有机污染物(Persistent Organic Compounds，POPs)由于具有高毒性、难降解性、生物蓄积性及半挥发性而倍受人们的关注。由于具有半挥发性，他们能够从土壤、水体挥发到空气中，并以蒸汽的形式存在于空气中或吸附在大气颗粒物上，从而能在大气环境中进行长距离迁移。本文针对POPs大气长距离传输的特性，选择了青海瓦里关和山东青岛两个相近纬度的采样点，对大气中的多环芳烃(PAHs)和有机氯农药(OCPs)进行了连续采样观测，获得了其组成、含量、时间变化信息，并结合气象资料和气团轨迹反演，对可能的POPs长距离大气迁移进行了探讨。 论文第一部分讨论了2005年春季瓦里关大气中多环芳烃和有机氯农药的分布特征，对其长距离大气迁移进行初步探讨。采样时间是2005年4月2日～5月23日，采样仪器为标准大流量采样器，共采集了26个气溶胶和26个PUF样品。结果如下： (1)瓦里关大气中14种优控PAHs(包括气相和颗粒相)的浓度为7.4～29.9ng/m3(平均18.2 ng/m3)。气相PAHs的浓度为7.0～26.1 ng/m3(平均17.1 ng/m3)，颗粒相PAHs的浓度为0.3～7.8 ng/m3(平均2.1ng/m3)，与欧洲高山区域比利牛斯山及阿尔卑斯山相比较，含量略显偏高。在PAHs的气-粒分配上，Log Kp与Log pL0呈较好的相关性(R2=0.67～0.92)，斜率均大于-1(-0.88～-0.46)，可能是由PAHs在颗粒物上的不可逆吸附、高原的紫外线照射强烈从而加速颗粒相PAHs降解等因素引起的。 (2)瓦里关大气中α-HCH，γ-HCH，六氯苯(HCB)，顺式氯丹(TC)，反式氯丹(CC)，o,p'-DDT，p,p'-DDT和p,p'-DDE的浓度值分别为58.4±24.4pg/m3，139±58 pg/m3，38.4±19.1 pg/m3，18.1±11.8 pg/m3，22.1±15pg/m3，17.9±20.3 pg/m3，4.4±5.7 pg/m3和5.1±4.8 pg/m3。与北极、南极等偏远地区比较，含量略显偏高，但低于中国其它背景点，例如海南尖峰岭，浙江临安。 (3)瓦里关大气中PAHs，OCPs浓度和温度间无显著相关性，表明瓦里关大气中PAHs和OCPs可能受长距离大气迁移的影响。通过后推气流轨迹法追踪，发现气团的轨迹类型与化合物浓度变化有较好的对应关系，尤其是高浓度的DDTs与来自前苏联哈萨克斯坦的气团相对应，而高浓度的γ-HCH则与来自印度的气团相对应。这是我国首次观测到的周边国家大气POPs对我国的跨境迁移，同时也表明，瓦里关是研究污染物长距离迁移的一个理想站点。 论文第二部分讨论了青岛大气中有机氯农药的组成与含量特征、季节变化以及影响因素。在青岛中国海洋大学八关山顶设置了一个观测点，利用大流量采样器对青岛大气中的有机氯农药进行了观测。采样时间从2005年4月开始，到2006年3月结束，为期一年，共采集了60个气溶胶和60个PUF样品。结果如下： (1)青岛大气中α-HCH，γ-HCH，六氯苯(HCB)，顺式氯丹(TC)，反式氯丹(CC)，七氯(HEP)， o，p'-DDT，p,p'DDT和p,p'-DDE的浓度平均值分别为77.3±41 pg/m3，289±236 pg/m3，220±186 pg/m3，91.2±105 pg/m3，398±312 pg/m3，31.2±18.9 pg/m3，80.6±62.4 pg/m3，54.6±49.2 pg/m3和59.5±44 pg/m3，要远低广州、天津等城市。 (2)青岛大气中有机氯农药表现出显著的季节性变化。夏季-秋季达到最高值，冬季-春季为最低值。大气中的有机氯农药浓度在一定程度上受温度影响，但相关系数并不高(R2＜0.4)，斜率较缓，表明大气的长距离迁移对其浓度也有一定的影响。用后向气流轨迹法对气团来源追踪，发现当青岛受到内蒙古沙尘暴的影响时，有机氯农药的浓度急剧增高；而当有来自黄海较干净的气团到达青岛时，大气中有机氯农药的浓度明显偏低。 |